李经理15194302860
警告: 硝酸和盐酸具有强腐蚀性和强氧化性,样品消解过程应在通风橱内进行,实验人 员应注意佩戴防护器具,避免吸入呼吸道或接触皮肤和衣物。
1 适用范围
本标准规定了测定环境空气和废气颗粒物中砷、硒、铋、锑四种元素的原子荧光法。
本标准适用于环境空气、无组织排放监控点空气和固定污染源有组织排放废气颗粒物中 砷(As) 、硒(Se) 、铋(Bi) 、锑(Sb)的测定。
当环境空气采样量为 150 m3 (实际状态),样品预处理定容体积为 50.0 ml 时,方法的 检出限为 0.2 ng/m3~2 ng/m3 ,测定下限为 0.8 ng/m3~8 ng/m3;无组织排放监控点空气采样 量为 50 m3(标准状态),样品预处理定容体积为 50.0 ml 时,方法检出限为 0.4 ng/m3~4 ng/m3, 测定下限为 1.6 ng/m3~16 ng/m3;固定污染源有组织排放废气采样量为 0.600 m3(标准状态 干烟气),样品预处理定容体积为 100.0 ml 时,方法检出限为 0. 1 g/m3~0.7 g/m3 ,测定下 限为 0.4 g/m3~2.8 g/m3 。详见附录 A。
2 规范性引用文件
本标准引用了下列文件或其中的条款。凡是不注日期的引用文件,其有效版本适用于本 标准。
GB/T 16157 固定污染源排气中颗粒物测定与气态污染物采样方法
GB/T 21191 原子荧光光谱仪
HJ/T 48 烟尘采样器技术条件
HJ/T 55 大气污染物无组织排放监测技术导则
HJ 93 环境空气颗粒物(PM10 和 PM2.5 )采样器技术要求及检测方法
HJ 194 环境空气质量手工监测技术规范
HJ/T 374 总悬浮颗粒物采样器技术要求及检测方法
HJ/T 397 固定源废气监测技术规范
HJ 664 环境空气质量监测点位布设技术规范(试行)
3 方法原理
用滤膜或滤筒采集空气或废气中颗粒物,样品经硝酸-盐酸混合酸消解后,进入原子荧 光光谱仪,试样中的砷、硒、铋、锑在酸性条件下与硼氢化钾(或硼氢化钠) 发生氧化还原 反应,生成砷化氢、硒化氢、铋化氢、锑化氢气体,氢化物在氩氢火焰中形成基态原子,在
元素灯(砷、硒、铋、锑) 发射光的激发下产生原子荧光,在一定浓度范围内原子荧光强度 与试液中元素的含量成正比。
4 干扰和消除
铜等过渡金属元素可能对测定有干扰,加入硫脲-抗坏血酸混合溶液(5. 17),可以基本
消除干扰。在本标准的实验条件下,样品中含 100 mg/L 以下的 Cu2+ 、50 mg/L 以下的 Fe3+、 1 mg/L 以下的 Co2+ 、10 mg/L 以下的 Pb2+和 150 mg/L 以下的 Mn2+不影响测定。
5 试剂和材料
除非另有说明,分析时均使用符合**标准的分析纯试剂,实验用水为新制备的去离子 水或蒸馏水。
5.1 盐酸: ρ (HCl)=1. 19 g/ml ,优级纯。
5.2 硝酸: ρ (HNO3 )=1.42 g/ml ,优级纯。
5.3 氢氧化钾(KOH)。
5.4 氢氧化钠(NaOH)。
5.5 硼氢化钾(KBH4 )。
5.6 硫脲(CH4N2S)。
5.7 抗坏血酸(C6H8O6 )。
5.8 三氧化二砷(As2O3 ):优级纯。
5.9 硒粉: 高纯(质量分数 99.99%以上) 。
5.10 铋: 高纯(质量分数 99.99%以上) 。
5.11 三氧化二锑(Sb2O3 ):优级纯。
5.12 盐酸溶液: 5+95
量取 50 ml 盐酸(5. 1)溶于约 500 ml 水中,再用水稀释并定容至 1 L。
5.13 盐酸溶液: 1+1
量取 500 ml 盐酸(5. 1)溶于约 400 ml 水中,再用水稀释并定容至 1 L。
5.14 盐酸溶液: c(HCl)=1 mol/L
量取 41.6 ml 盐酸(5. 1)溶于一定量的水中,再用水稀释至 500 ml。
5.15 硝酸-盐酸混合溶液
分别量取 55.5 ml 硝酸(5.2)及 166.5 ml 盐酸(5. 1),溶于约 500 ml 水中,再用水稀
释并定容至 1 L。
5.16 硼氢化钾溶液: ρ(KBH4 )=20 g/L
称取 0.5 g 氢氧化钾( 5.3)溶于 100 ml 水中,玻璃棒搅拌至完全溶解后,再加入 2.0 g
硼氢化钾(5.5),搅拌溶解,用时现配。
注:也可以用氢氧化钠、硼氢化钠配制硼氢化钠溶液。
5.17 硫脲-抗坏血酸混合溶液
称取硫脲(5.6)、抗坏血酸(5.7)各 5 g ,用 100 ml 水溶解,混匀,用时现配。
5.18 氢氧化钠溶液: c(NaOH)=1 mol/L
称取 20.0 g 氢氧化钠(5.4)溶于水,冷却后稀释至 500 ml。
5.19 砷标准溶液
5.19.1 砷标准贮备液: ρ (As )=100 mg/L
购买市售有证标准物质,或称取 0. 1320 g 经过 105℃干燥 2 h 的优级纯三氧化二砷(5.8)
溶解于 5 ml 氢氧化钠溶液(5. 18)中,用盐酸溶液(5. 14)中和至酚酞红色褪去,用水定容 至 1000 ml ,混匀。4℃下可存放 2 年。
5.19.2 砷标准中间液: ρ (As )=1.00 mg/L
移取 5.00 ml 砷标准贮备液(5. 19. 1),置于 500 ml 的容量瓶中,加入 100 ml 盐酸溶液
(5. 13),用水定容至标线,混匀。4℃下可存放 1 年。
5.19.3 砷标准使用液: ρ (As )=100 μg/L
移取 10.00 ml 砷标准中间液(5. 19.2),置于 100 ml 容量瓶中,加入 20 ml 盐酸溶液(5. 13),
用水定容至标线,混匀。4℃下可存放 30 d。
5.20 硒标准溶液
5.20.1 硒标准贮备液: ρ (Se )=100 mg/L
购买市售有证标准物质,或称取 0. 1000 g 硒粉(5.9),置于 100 ml 烧杯中,加 20 ml
硝酸(5.2)低温加热溶解后冷却至温室,移入 1000 ml 容量瓶中,用水定容至标线,混匀。 4℃下可存放 2 年。
5.20.2 硒标准中间液: ρ (Se )=1.00 mg/L
移取 5.00 ml 硒标准贮备液(5.20. 1),置于 500 ml 的容量瓶中,加入 200 ml 盐酸溶液
(5. 13),用水定容至标线,混匀。4℃下可存放 100 d。
5.20.3 硒标准使用液: ρ (Se )=100 μg/L
移取 10.00 ml 硒标准中间液(5.20.2),置于 100 ml 容量瓶中,加入 40 ml 盐酸溶液(5. 13),
用水定容至标线,混匀。用时现配。
5.21 铋标准溶液
5.21.1 铋标准贮备液: ρ (Bi)=100 mg/L
购买市售有证标准物质,或称取 0. 1000 g 铋( 5. 10),置于 100 ml 烧杯中,加 20 ml
硝酸(5.2),低温加热至溶解完全,冷却,移入 1000 ml 容量瓶中,用水定容至标线,混匀。 4℃下可存放 2 年。
5.21.2 铋标准中间液: ρ (Bi)=1.00 mg/L
移取 5.00 ml 铋标准贮备液(5.21. 1),置于 500 ml 的容量瓶中,加入 100 ml 盐酸溶液
(5. 13),用水定容至标线,混匀。4℃下可存放 1 年。
5.21.3 铋标准使用液: ρ (Bi)=100 μg/L
移取 10.00 ml 铋标准中间液(5.21.2),置于 100 ml 容量瓶中,加入 20 ml 盐酸溶液(5. 13),
用水定容至标线,混匀。用时现配。
5.22 锑标准溶液
5.22.1 锑标准贮备液: ρ (Sb)=100 mg/L
购买市售有证标准物质,或称取 0. 1197 g 经过 105℃干燥 2 h 的三氧化二锑(5. 11),
溶解于 80 ml 盐酸(5. 1)中,移入 1000 ml 容量瓶中,加入 120 ml 盐酸(5. 1),用水定容 至标线,混匀。4℃下可存放 2 年。
5.22.2 锑标准中间液: ρ (Sb)=1.00 mg/L
移取 5.00 ml 锑标准贮备液(5.22. 1),置于 500 ml 的容量瓶中,加入 100 ml 盐酸溶液
(5. 13),用水定容至标线,混匀。4℃下可存放 1 年。
5.22.3 锑标准使用液: ρ (Sb)=100 μg/L
移取 10.00 ml 锑标准中间液(5.22.2),置于 100 ml 容量瓶中,加入 20 ml 盐酸溶液(5. 13),
用水定容至标线,混匀。用时现配。
5.23 石英或玻璃纤维滤膜
对粒径大于 0.3 μm 颗粒物的阻留效率不低于 99%。
5.24 石英或玻璃纤维滤筒
对粒径大于 0.3 μm 颗粒物的阻留效率不低于 99.9%。
5.25 氩气: 纯度≥99.99%。
6 仪器和设备
6.1 颗粒物采样器
使用的环境空气颗粒物采样器性能和技术指标应符合 HJ/T 374 和 HJ 93 的规定。污染 源废气颗粒物采样器采样流量为 5 L/min~80 L/min,其他性能和技术指标应符合 HJ/T 48 的 规定。
6.2 原子荧光光谱仪应符合 GB/T 21191 的规定,具有砷、硒、铋、锑的元素灯。
6.3 微波消解装置
6.3.1 微波消解仪: 具有温度控制和程序升温功能。
6.3.2 微波消解容器: 聚四氟乙烯或同级材质。
6.3.3 旋转盘: 在微波消解过程中必须使用旋转盘,以确保样品接受微波的均匀性。
6.4 电热板: 温控精度±5℃。
6.5 恒温水浴装置: 温控精度±1℃。
6.6 分析天平: 精度为 0.0001 g。
6.7 陶瓷剪刀。
6.8 聚四氟乙烯烧杯。
6.9 一般实验室常用仪器和设备。
7 样品
7.1 样品采集
7.1.1 环境空气样品
环境空气采样点的布设和采样过程按照HJ 664和HJ 194中颗粒物采样的要求执行。
7.1.2 无组织排放监控点空气样品
无组织排放监控点空气样品采集按照HJ/T 55中相关要求设置监测点位,其他同环境空 气样品采集要求。
7.1.3 固定污染源有组织排放废气样品
固定污染源废气样品采集过程按照 GB/T 16157 和 HJ/T 397 中颗粒物采样的要求执行。 使用烟尘采样器采集颗粒物样品不少于 0.600 m3 (标准状态干烟气),当重金属浓度较低时 可适当增加采样体积。如管道内烟气温度高于需采集的相关金属元素熔点,应采取降温措施, 使进入滤筒前的烟气温度低于相关金属元素的熔点。
7.2 样品保存
滤膜样品采集后放入样品盒或样品袋中保存; 滤筒样品采集后将封口向内折叠,竖直放 回原采样套筒中密闭保存。
样品在干燥、通风、避光、室温环境下保存。
7.3 试样的制备
7.3.1 微波消解
取整张或部分滤膜样品,用陶瓷剪刀(6.7)剪成小块置于消解罐中,加入 15.0 ml 硝酸 -盐酸混合溶液(5. 15),使滤膜浸没其中,加盖,置于消解罐组件中并旋紧,放到微波转盘 架上。设定消解温度为 200℃,消解持续时间为 15 min ,开始消解。消解结束后,取出消解 罐组件,冷却,用水淋洗内壁,加入约 10 ml 水,静置半小时进行浸提,过滤,用水定容至 50.0 ml ,待测。若滤膜样品取样量较多,可适当增加硝酸-盐酸混合溶液(5. 15)的体积, 使滤膜浸没其中。
取整个滤筒样品,剪成小块后,加入 40.0 ml 硝酸-盐酸混合溶液( 5. 15),使滤筒浸没 其中,其他操作与滤膜样品相同,***后定容至 100.0 ml。
7.3.2 电热板消解
取整张或部分滤膜样品,用陶瓷剪刀(6.7)剪成小块置于聚四氟乙烯烧杯(6.8)中, 加入 15.0 ml 硝酸-盐酸混合溶液(5. 15),使滤膜浸没其中,盖上表面皿,在 100℃加热回流 2.0 小时后冷却。用水淋洗内壁,加入约 10 ml 水,静置半小时进行浸提,过滤,用水定容 至 50.0 ml ,待测。若滤膜样品取样量较多,可适当增加硝酸-盐酸混合溶液(5. 15)的体积, 使滤膜浸没其中。
取整个滤筒样品,剪成小块后,加入 40.0 ml 硝酸-盐酸混合溶液(5. 15),使滤筒浸没其
中,其他操作与滤膜样品相同,***后定容至 100.0 ml。
7.3.3 待测试样的制备
移取 5.0 ml 经消解后的样品置于 10 ml 比色管中,按照表 1 加入盐酸溶液( 5. 13)、硫 脲-抗坏血酸混合溶液(5. 17),混匀,室温放置 30 min 。用水定容至标线,混匀。
表 1 定容至 10 ml 时试剂加入量
名称 | 硒、铋(单位: ml) | 砷、锑(单位: ml) |
盐酸溶液(5. 13) | 2.0 | 2.0 |
硫脲-抗坏血酸混合溶液(5. 17) | / | 2.0 |
注:室温低于 15℃时,置于 30℃水浴中保温 30 min。
7.4 实验室空白
取与样品相同批次的空白滤膜(或滤筒),按照试样的制备(7.3)相同的步骤进行实验 室空白试样的制备。
7.5 全程序空白
取与样品相同批次的空白滤膜(或滤筒),与样品在相同的条件下保存,运输。将空白 滤膜(或滤筒) 安装在采样器上不进行采样,空白滤膜(或滤筒) 在采样现场暴露时间与样 品滤膜(或滤筒) 从取出直至安装到采样器时间相同,随后取下空白滤膜(或滤筒) 并随样 品一起运回实验室,按照试样的制备(7.3)相同的步骤进行全程序空白试样的制备。
8 分析步骤
8.1 测量条件
原子荧光光谱仪开机预热,按照仪器使用说明书设定灯电流、负高压、载气流量、屏蔽 气流量等工作参数,参考条件见表 2。
表 2 原子荧光光谱仪的工作参数
元素 名称 | 灯电流 (mA) | 负高压 (V) | 原子化器温度 (℃) | 载气流量 (ml/min) | 屏蔽气流量 (ml/min) | 分析线波长 (nm) |
砷 | 40~80 | 230~300 | 200 | 300~400 | 800~900 | 193.7 |
硒 | 40~80 | 230~300 | 200 | 350~400 | 800~1000 | 196.0 |
铋 | 40~80 | 230~300 | 200 | 300~400 | 600~1000 | 306.8 |
锑 | 40~80 | 230~300 | 200 | 200~400 | 800~1000 | 217.6 |
8.2 校准曲线的建立
8.2.1 校准系列的制备
8.2.1.1 砷校准系列
分别移取 0 ml 、0.50 ml 、1.00 ml 、2.00 ml 、4.00 ml 和 5.00 ml 砷标准使用液(5. 19.3)
于 50 ml 容量瓶中,分别加入 10.0 ml 盐酸溶液(5. 13)、10.0 ml 硫脲-抗坏血酸混合溶液(5. 17), 室温放置 30 min (室温低于 15℃时,置于 30℃水浴中保温 30 min),用水定容至标线,混
。
6
8.2.1.2 硒校准系列
分别移取 0 ml 、1.00 ml 、2.00 ml 、3.00 ml 、4.00 ml 和 5.00 ml 硒标准使用液(5.20.3) 于 50 ml 容量瓶中,分别加入 10.0 ml 盐酸溶液(5. 13),用水定容至标线,混匀。
8.2.1.3 铋校准系列
分别移取 0 ml 、0.50 ml 、1.00 ml 、2.00 ml 、4.00 ml 和 5.00 ml 铋标准使用液( 5.21.3) 于 50 ml 容量瓶中,分别加入 10.0 ml 盐酸溶液(5. 13),用水定容至标线,混匀。
8.2.1.4 锑校准系列
分别移取 0 ml 、1.00 ml 、2.00 ml 、3.00 ml 、4.00 ml 和 5.00 ml 锑标准使用液(5.22.3) 于 50 ml 容量瓶中,分别加入 10.0 ml 盐酸溶液(5. 13)、10.0 ml 硫脲-抗坏血酸混合溶液(5. 17), 室温放置 30 min (室温低于 15℃时,置于 30℃水浴中保温 30 min),用水定容至标线,混 匀。
砷、硒、铋、锑的校准系列溶液浓度见表 3。
表 3 各元素校准系列溶液浓度
元素 | 标准系列溶液浓度(单位: μg/L) | |||||
砷 | 0 0 | 1 0 | 2 0 | 4 0 | 8 0 | 10 0 |
硒 | 0.0 | 2.0 | 4.0 | 6.0 | 8.0 | 10.0 |
铋 | 0.0 | 1.0 | 2.0 | 4.0 | 8.0 | 10.0 |
锑 | 0.0 | 2.0 | 4.0 | 6.0 | 8.0 | 10.0 |
注: As 和 Sb 以及 Se 和 Bi 的标准系列可配制在同一容量瓶中,用原子荧光光谱仪同时测定。
8.2.2 建立校准曲线
以硼氢化钾溶液(5. 16)为还原剂、盐酸溶液(5. 12)为载流,由低浓度到***顺次 测定砷、硒、铋、锑校准系列标准溶液的原子荧光强度。以相应元素的质量浓度为横坐标, 以原子荧光强度为纵坐标,建立校准曲线。
8.3 试样测定
将制备好的试样导入原子荧光光谱仪中,按照与建立校准曲线相同仪器工作条件进行测 定。如果被测元素浓度超过校准曲线浓度范围,应稀释后重新进行测定。
8.4 空白试验
按照与试样测定(8.3)相同的程序测定实验室空白和全程序空白。
9 结果计算与表示
9.1 结果计算
9.1.1 滤膜样品
滤膜样品中目标元素的浓度按公式( 1)计算:
( 1)
式中: —滤膜样品中目标元素的浓度,ng/m3;
i —试样中目标元素的浓度, g/L;
0—空白试样中目标元素的浓度, g/L;
V—试样消解后的定容体积,ml;
V1—分取消解液的体积,ml;
V2—分取后试样的定容体积,ml;
n—滤纸平均切割的份数,即采样滤膜面积与消解时截取的面积之比; Vs—标准状态(273 K ,101.325 kPa )或实际状态下采样体积,m3。
9.1.2 滤筒样品
滤筒样品中目标元素的浓度按公式(2)计算:
(i 0) V V2 103
式中: —滤筒样品中目标元素的浓度, g/m3;
i —试样中目标元素的浓度, g/L;
0—空白试样中目标元素的浓度, g/L;
V—试样消解后的定容体积,ml;
V1—分取消解液的体积,ml;
V2—分取后试样的定容体积,ml;
Vnd—标准状态下干烟气的采样体积,m3。
9.2 结果表示
测定结果小数点后保留位数与方法检出限一致,***多保留三位有效数字。
10 精密度和准确度
10.1 精密度
6 个实验室分别对砷、硒、铋、锑 3 个不同含量的空气颗粒物标准物质模拟样品、3 个 不同含量的废气颗粒物标准物质模拟样品、1 个实际滤膜样品和 1 个废气颗粒物模拟样品(飞 灰样品) 进行了测定,其中 4 个实验室采用了微波消解法处理样品,2 个实验室采用了电热 板消解法处理样品,详见附录 B。
10.2 准确度
6 个实验室分别对 1 个空气颗粒物标准物质模拟样品、1 个废气颗粒物标准物质模拟样 品进行了测定,其中 4 个实验室采用了微波消解法处理样品,2 个实验室采用了电热板消解 法处理样品,详见附录 B。
11 质量保证和质量控制
11.1 每批样品应至少分析 2 个实验室空白和 1 个全程序空白样品,空白样品中目标元素测
定值应低于方法测定下限。
11.2 每次样品分析应绘制校准曲线,相关系数应大于或等于 0.999。
11.3 每测定 20 个样品进行一次校准曲线中间点浓度的核查,其相对误差应在±20%以内。
11.4 抽取 10%的滤膜样品进行平行样测定,样品数量少于 10 个时,至少测定 1 个平行双
样,测定结果的相对偏差应≤20%。
12 废物处理
实验过程中产生的废液不可随意倾倒,应按照规定委托有资质的单位进行处理。
13 注意事项
13.1 应分别按照相应质量标准或排放标准要求的状态进行结果计算。
13.2 每次采样前需对采样器进行流量校准和气密性检查。
13.3 实验所用的玻璃器皿先用自来水冲洗,再用硝酸溶液(1+1)浸泡 24 小时,依次用自
来水、实验用水洗净。
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